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0431-81702023
光學工程
深紫外全固態激光源

摘要 深紫外(DUV)全固態激光(DPL)源,指輸出波長短于200nm 的固體激光,它易于實用化與精密化,是一種新型激光源。綜述了它的歷史、現狀、發展及應用。

關鍵詞 全固態激光;深紫外;KBBF晶體

1 引 言

      深紫外(DUV)全固態激光(DPL)是指激光二極管(LD)抽運的固體激光,通過非線性光學晶體變頻獲得深紫外波段(波長小于200nm)相干輻射的技術,特別是倍頻(SHG)效應產生 DUV 激光具有實用化、精 密 化 特 點,非 常 適 合 DUV 波 段 科 研 應用,是人們期待已久的新激光源,例如 H.J.Bey[1]認為200nm 是固體激光的 DUV 壁壘,其突破寄希望于新型非線性光學晶體的發現和多級光學非線性過程。

2 DUV 光源的發展歷史

      DUV 光源已有多年發展歷史,如今非相干光源主要是同步輻射和氣體放電兩種,同步輻射的優勢在于波段很寬(1~200nm 以上),相對來說,能量分辨率 較 低 (1~5 meV),光 子 流 通 量 較 小 (1010 ~1012photon/s),因是非相干光源,可聚焦光斑較大(3mm×0.5 mm),因而光子流密 度 不 高 [1012 ~1014photon/(s·cm2)],其運轉方式為皮秒脈沖。氣體放電光源主要指氦放電燈,優點是連續波運轉,簡單而體積小,缺點是能量分辨率較低(1.2meV),光子流通量小(<1014photon/s)且波長單一(58.5nm)。

       DUV 相干光源首推準分子激光器,此種激光源自1974年實現橫向放電激勵以來,很快就走向市場,成為一代紫外/深紫外激光器主流,其中 ArF和F2 兩種能產生 DUV 相干輻射(波長分別為193nm和157nm),具有高平均功率(W~kW),高脈沖能量(mJ~100J),相對結構簡單和電激勵、效率高的優勢,但由于橫向氣體放電運轉,其光束質量差、穩定性也不好、可調諧范圍很小,并且還有技術復雜、氣體有毒、一次充氣壽命有限等缺點,實用化與精密化較困難。通過氣體高次諧波和四波混頻技術產生的 DUV 相干輻射,優點是波長較短(70~200nm,有短到2nm 的),但效率很低,輸出能量很小,光束質量也不好,目前使用不多。DUV 自由電子激光器是一種輸出特性很好的新一代激光源,是同步輻射向相干輸出發展的必然結果,其巨大優勢在于可調范圍很寬(可短到 X 光)且功率大,缺點是體積大、造價高,且目前技術尚不夠成熟。例如自然線寬僅波長千分之一量級,其精密化調諧尚在研究中,短波運轉技術也正在發展,還沒有到提供應用階段。表1列出 了 目 前 常 用 的 同 步 輻 射、氣 體 放 電 光 源 與DUVDPL性能的比較,可以看出,DUVDPL 存在很大的優勢:光子流通量和密度高幾個量級,光譜分辨率 也 高,可 調 范 圍 雖 不 如 同 步 輻 射,但 已 覆 蓋30nm以上。DUVDPL 全固化結構,體積小、效率高、光束質量好、穩定性好、壽命長,很容易實用化。DUVDPL連續調諧寬、譜線易壓窄、低重復頻率至高重復頻率,均可運轉,這些精密化性能非常適合DUV 精密儀器使用,因此 DUVDPL 的出現可能推動 DUV 先進儀器進入一個快速發展時代。

3 DUVDPL的突破

      通過固體的受激發射過程產生 DUV 激光是很困難的,原因有二,其一是固態激光介質需光抽運激發,而抽運光波長必須短于激射波長;其二是激射波長越短,其抽運速率要求越高,這兩點均難以實現。因此探索 DUV 固態激光介質的 工 作 未 見 有 人 報道。而通過多級光學非線性過程產生 DUV 相干輻射,雖然效率不高,但相對來說較為現實[1]。

      20世紀80年代末,中國科學院陳創天研究群體[2]在相繼發明 BBO 晶體(偏硼酸鋇)和 LBO 晶體(三硼酸鋰),可見/紫外非線性光學晶體之后,基于對硼酸鹽體系材料結構與性能關系的多年研究,發明了 KBBF(氟硼酸鈹鉀)晶體,其短波吸收限和倍頻可匹配波長近150nm,KBBF族晶體,是繼 KTP,BBO,LBO 之后的第4種可工業應用非線性光學晶體。

      1994年,F.Seifert等[3]使用LBO晶體通過和頻(SFG)過程實現了 DUV 可調諧激光,但SFG過程復雜難以實用化。T.Kasamatsu等[4]研究了BBO晶體和頻產生193nm激光的技術,希望用于光刻機校準,但此種方法非但和頻光路復雜,而且 BBO 晶體工作于低溫并壽命很短。1994年陳創天等[5]在香港科技大學使用皮秒脈沖光參量放大器(可調波段420~2000nm),通過四次諧波過程(BBO二倍頻,KBBF四倍頻),突破了200nm深紫外壁壘,達到了184.7nm,如圖1所示。實驗證實了 KBBF晶體可倍頻波長短(由圖1可知,1μm 激光的六次諧波匹配角θPM 僅65.88°)、不潮解、光損傷閾值高、接收角大等優點,也充分認識到該晶體層狀結構,難于切割和生長大尺寸單晶對應用帶來的困難。

 

       KBBF晶體屬 R32空間群,負單軸晶體,角度匹配產生 DUV二次諧波,匹配角在52.5°~90°之間,范圍不大,一塊晶體就可能實現寬調諧[6]。目前KBBF晶體屬 R32空間群,負單軸晶體,角度匹配產生 DUV二次諧波,匹配角在52.5°~90°之間,范圍不大,一塊晶體就可能實現寬調諧[6]。目前 KBBF KBBF晶體僅能生長出毫米量級厚度的單晶,其Z軸垂直于生長平面,菲涅爾公式計算可知,短于470nm的基頻光直接入射晶體生長面,達不到匹配角就會產生全反射,不 能 進 入 晶 體,即 是 倍 頻 波 長 最 短 僅 能 達235nm,如圖2所示。

 

      為此我們提出了多種專利技術克服 KBBF晶體不能按匹配角切割的難題[7~10],現已實施成功棱鏡耦合專利,圖3為棱鏡耦合技術原理圖。氟化鈣棱鏡按匹配角θPM 切割,斜邊與 KBBF晶體光膠(離子鍵合)耦合,這樣通過棱鏡入射到晶體內的寬波段基頻光均能實現二倍頻相位匹配,且出射光基波λω 與諧波λ2ω 自動分開,便于應用。圖4為棱鏡耦合 KBBF器件照片。圖5是光柵耦合專利技術原理。光柵法具有非線性作用長度大的優點,適宜于長脈沖運轉。

4 多種 DUVDPL的研究

       變頻激光器要獲得應用,必須要有優良特性并且技術成熟的基頻激光源,全固態激光技術發展至今,1μm 固定波長的 Nd離子激光和摻鈦藍寶石可調諧激光(0.68~1μm)均很成熟,可作為瓦級以上實用化與精密化基頻抽運源。Nd離子激光可通過KBBF六倍頻產生強的177.3nm 激光,摻鈦藍寶石可通過 KBBF四倍頻產生寬調諧 DUV 激光。基于KBBF棱鏡耦合技術,應用摻 Nd離子全固態激光和摻鈦藍寶石激光,研究了多種 DUVDPL,以支持各種應用儀器的需求。

      圖6為1μm 激光六倍頻產生光路原理,其中二倍頻用非臨界溫度匹配 LBO 晶體,以期實現無走離的高光束質量二次諧波和剩余基頻光,配合高效高光束質量的三倍頻產生,DUV 光(又稱真空紫外光)在大氣中氧等氣體吸收很嚴重,KBBF棱鏡耦合器件和 DUV 激光光路必須置于真空室或高純氮等保護氣氛中。

      使用聲光調犙 的 Nd∶YAGDPL(脈寬~100ns,重復頻率~10kHz)作抽運源,實現了六次諧波穩定產生,超過30mW,實用化的激光器照片見圖7。

       使用 鎖 模 Nd∶YVO4 激 光 研 究 了 皮 秒 脈 沖177.3nmDPL,在80MHz高重復頻率與約10ps脈寬條件下,獲得12.95mW 以上的平均功率輸出,效率可達0.37%,如圖8所示。提高基頻脈沖激光峰值功率可顯著提高轉換效率達10%以上,如圖9所示[11]。

      用聲光調犙LBO 倍頻的重復頻率532nmDPL(約10kHz,80ns)抽運摻鈦藍寶石,產生近紅外納秒脈沖寬調諧鈦寶石激光,用 BBO 晶體倍頻獲得瓦級紫外高光束質量可調諧激光,再在充氣室(高純氮氣)內進行 KBBF四倍頻(如圖10所示),用兩塊棱鏡耦合器件(不同棱鏡切角)獲得了納秒脈沖 DUV寬調諧激光,輸出可超過2mW[12],圖11是二倍頻紫外寬調諧 DPL特性,圖12為調諧特性曲線。

 

 

      KBBF晶體光損傷閾值很高(大于20GW/cm2),厚度在毫米級,很合適飛秒脈沖激光變頻應用。我們用約100MHz,100fs脈寬的高功率鈦寶石激光研究了 KBBF晶體四次諧波產生性能,光路原理與圖10類似,二倍頻也采用 BBO 晶體,結果如圖 13所示,193.5nm 處超過100mW,如圖14所示,調諧范圍拓寬到170~200nm 以上,170nm 處尚有46μW以上有效輸出[13]。

 

 

 

5 DUVDPL的應用

       DUVDPL是全固態激光波長最短的一種,光子能量較大(~7eV),作為信息光電子應用光源,一般重 復 頻 率 (~10 kHz)和 高 重 復 頻 率 (~100MHz)運轉,輸出毫瓦級即可供探測儀器使用。我們和中國科學院物理研究所周興江博士合作,利用皮秒脈沖高重復頻率177.3nmDPL高譜分辨和高光束質量特性,建造了一臺 DUVDPL 高能量分辨角分辨光電子能譜儀,如圖15所示。能量分辨率達12 meV[14](含 儀 器 譜 寬,下 同),比 氣 體 放 電 (20meV)和同步輻射(30meV)高了數倍。使用這臺譜儀研究高溫超導材料,發現了一些新現象,例如發現Bi2212超導材料具有新的電子耦合方式[15]和電子型NCCO超 導 體 色 散 扭 折 現 象[16],新 的 實 驗 結 果提供了一些新的認識,如超導體能量和動量色散關系本征性認識[17]和超導能隙和贗能隙的起源等[18]。

 

 

      利用 DUVDPL高光子流密度和高譜分辨,作為光發射電子顯微鏡(PEM)光源,可望將分辨率提高數倍達到納米量級,這對表面物理、化學和納米光刻等研究有重要意義,應用 DUVDPL 于激光光致發光譜儀,將為超寬帶隙半導體材料的研究提供新的探測手段。這對催化科學、光電材料和生物樣品的研究無疑是個好消息。

      激光拉曼光譜探測信噪比比例于使用波長的4次方倒數,DUVDPL作光源將比1μm 激光抽運源提高信噪比3個量級。這對催化科學、光電材料和生物樣品的研究無疑是個好消息。

6 結 論

      DUV 波段的相干光源和應用儀器還有很多事情要做,發現新的晶體材料,發明新的 DPL技術,擴展更短的波段,增大輸出能力和實用化,精密化性能,拓展更多的應用等,如增加177.3nm DPL光束偏振態 調 控 能 力 和 發 展 皮 秒 脈 沖 寬 調 諧 DUVDPL,用于探測凝聚態物質電子的能量、動量和自旋,可能對電子狀態進行完整的描述;研制較大脈沖能量的 DUVDPL,有可能實現眾多有機化合物的單光子吸收激發研究,高信噪比地質樣品微量分析,若再用于自由電子激光的種子源,則可推動 DUV自由電子激光倍頻效應的研究和高相干水窗(2~5nm)X激光的產生。重復頻率高光譜分辨(皮米量級)193nm DPL 用于納米光刻準分子激光種子源和光刻直寫光源,對光刻技術將是一大改進,而將DUVDPL發展到數十瓦高平均功率,取代準分子激光曝光光源,發展能量光電子應用也不是不可期待的。DUVDPL技術和應用剛開始,物理、化學、材料、信息、資環和生命科學都提出了很多需求。


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