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0431-81702023
光學工程
飛秒激光直寫介電晶體光波導的研究進展

      摘要 介電晶體光波導結合了波導緊湊型的結構和介電晶體的諸多優異性質,在集成光子學中具有廣泛的應用。飛秒激光直寫是一種有效的三維微納精細加工技術,可以在多種透明光學材料中實現基于波導結構的微小型光子學器件的制備。綜述了利用飛秒激光直寫晶體/陶瓷材料光波導的制備、表征以及應用,并展望了飛秒激光寫入晶體光波導研究的未來發展方向。

      關鍵詞 集成光學; 光波導; 飛秒激光直寫; 介電晶體; 波導激光; 倍頻

1 引 言 

       光波導是集成光子學系統的基本元件,它能夠將光波限制在微米量級的微小體積內,從而可以得到很高的腔內光密度[1] 。而建立在不同性質光學材料基礎上的波導結構可以用作實現不同功能的光子學器件,如波導定向耦合器、調制器、光開關、光放大器、波導激光器、頻率轉換器等[2] 。由于波導結構的尺寸非常小,理論上,不僅多個波導結構之間可以較好地“對接”,相互匹配,而且波導也易于實現與集成光學、光通信中其他元件(如光纖等)的相互結合,共同組成具有復雜功能的“集成光子芯片”,在較小尺寸上實現多種多樣的應用[2] 。另一方面,與體材料相比,由于波導結構中的光密度較大,許多體材料原有的光學性質(如非線性性質、激光性質等)在波導結構中都能夠得到一定的加強,大大拓展了光波導在微小型集成光子學系統中的應用[3] 。另外,最近的研究表明,波導結構可以作為“集成量子光子學”元件,是實現有效的量子計算、量子存儲的重要載體[4] ;或作為光流變的“Lab-on-a-chip”微型芯片,完成多樣化的功能[5] 。因此,對于光波導的研究具有重要的應用價值和廣泛的應用背景,一直是集成光學、光電子學和現代光通信領域的一個研究熱點。飛秒激光直寫技術是最近十幾年發展起來的一種光波導制備技術,它采用聚焦的飛秒激光脈沖掃描襯底材料,誘導襯底材料中局部區域的折射率發生變化,形成波導結構[6-7] 。由于飛秒激光脈沖具有極高的峰值功率(約 1021 W/cm2 ),在輻照作用區域會發生非線性的多光子吸收過程,從而可以對材料實現微米、亞微米甚至納米尺度的局域改性[7] 。另外,飛秒激光脈沖誘導材料產生光損傷的閾值對于材料本身的帶隙能量 (bandgap energy)依賴性較小,這就使得飛秒激光微加工技術可以適用于絕大多數光學材料,具有獨特的優勢,因而自 1994 年以來迅速發展成為一種相對成熟的微加工方法,在科學研究、生產生活的各個領域發揮著重要的作用[6-11] 。需要特別提到的是,1996 年 Davis 等[12] 利用聚焦的飛秒激光脈沖誘導幾種玻璃特定區域的折射率增加,形成了光波導器件。這是最早的關于飛秒激光直寫技術制備光學材料光波導的研究工作。此后,隨著飛秒激光直寫技術的日臻成熟,人們在玻璃、透明陶瓷、有機材料、光學晶體等許多透明介質中成功制備了光波導結構,并在其中某些介質中實現了光波導初步的應用[6,12-18] 。國內外目前對于飛秒激光寫入光波導的研究較多集中在光學玻璃上。自 1996 年以來,國內外的研究者已經在熔融石英、硅酸鹽玻璃、磷酸鹽玻璃、鍺酸鹽玻璃、硫化物玻璃、碲化物玻璃等中用多種條件的飛秒脈沖成功制備了光波導結構,并實現了定向分支耦合器、Bragg 光柵、波導放大器、激光器等多種應用[19-24] 。與玻璃光波導研究近些年的較快發展不同,飛秒激光直寫光學晶體光波導的研究工作開展的較晚,早期只有非常有限種類的晶體材料得到了研究。最早的飛秒激光寫入晶體光波導是由 Apostolopoulos 等[25] 于 2004 年報道的鈦寶石(Ti∶Al2O3)晶體光波導,此后相對比較成功的晶體材料是光學研究領域中應用最廣泛的鈮酸鋰(LiNbO3)晶體[26] 和釔鋁石榴石(YAG、Nd∶YAG 等) [17,27] 。此外,對于周期極化非線性晶體(如 PPKTP、PPLN 等),國內外的研究者也得到了很好的結果[28-29] 。自 2010 年開始,國際上的多個研究組把研究重心放在更多的晶體材料上,取得了一些非常有價值的研究結果。例如,英國赫瑞-瓦特大學的 Kar 課題組成功制備了 KGW、BiBO 等晶體光波導[30-31] ,德國漢堡大學的 Huber 課題組實現了 Pr∶SrAl12O19晶體光波導[32] ,在國內,山東大學的陳峰課題組自 2009 年以來,利用國內介電光學晶體生長與開發的優勢,在飛秒激光直寫光學晶體光波導的研究取得了許多進展。例如,首次報道了飛秒寫入釩酸鹽激光晶體(如 Nd∶YVO4 [33] 和 Nd∶GdVO4 [34] ) 光波導的制備,并實現了高效率的波導激光輸出(其中,Nd∶GdVO4波導激光的斜效率高達 70%,接近量子缺陷極限 76%,是國際上現有報道的 Nd 波導激光的最大值);制備了如 Nd∶YVO4+KTP 混合波導系統[35] ,可以利用激光晶體和非線性晶體的各自特性,直接實現基于波導結構的綠光輸出;在國際上首次報道了 Nd∶GGG 波導的制備與波導激光產生[36] 和 Nd∶YAB 晶體光波導的自倍頻激光輸出[37] 。近幾年來,國內外在飛秒激光直寫波導方法、波導類型、適用的晶體材料種類以及應用探索方面都取得了一些重要進展,相關的研究內容相當豐富。國際上已有多篇關于飛秒激光直寫晶體波導的述評論文發表[38-40] 。本文擬以簡明扼要的方式,介紹該研究領域的基本研究方法和最新研究進展,并對未來有前途的研究方向進行展望。2 基本方法與波導模式類型 2.1 飛秒激光誘導的折射率變化由于在飛秒激光直寫過程中激光與襯底材料的相互作用時間極短,飛秒激光在微小區域內對材料進行局部改性時,熱效應的影響可以忽略不計。基于這個獨特的優點,飛秒激光微加工技術在激光精密加工領域得到了廣泛的關注和應用。在加工過程中,聚焦的飛秒激光脈沖通過多光子吸收、隧穿電離和雪崩電離等一系列的非線性過程在極短的時間內將輻照區的材料變成等離子體,等離子體進一步吸收激光能量導致光損傷,從而誘導襯底材料局部區域的折射率發生改變,而這也就是飛秒激光直寫光波導形成的核心條件[6] 。需要指出的是,利用不同條件的飛秒激光直寫既可以在激光焦點輻照區引起折射率升高,也可以造成焦點輻照區折射率降低,同時輻照區周圍折射率升高[18] ,這是由材料本身的性質以及應用的飛秒激光參數(包括激光的波長、能量、脈沖寬度、重復頻率、偏振以及掃描速率等)兩者共同決定的[39] 。由于介電晶體種類繁多,晶格結構各異,徹底地理解飛秒激光對每種晶格的作用具有很大的困難。一般來說,當飛秒激光輻照能量較低時,會在輻照區域造成具有局部微小折射率變化的“弱損傷”。在這種情況下,對于一些雙折射性質較大的晶體材料(如 LiNbO3晶體),晶格的變化可能會導致其沿著特定方向的較小的折射率(對于 LiNbO3晶體為非尋常光折射率 ne)在激光焦點處有一定的升高,同時較大的折射率(對于 LiNbO3晶體為尋常光折射率 no) 降低,在飛秒激光直寫的痕跡處會形成在 ne偏振方向能夠支持導波傳輸的光波導結構[41-42] 。研究發現,此種光波導的熱穩定性較差,在一定溫度下經過退火處理導波性能會有一定的降低甚至完全消失。而當飛秒激光輻照能量升高到一定程度時,輻照區域會形成不可逆的晶格“強損傷”(晶格膨脹),造成飛秒激光聚焦痕跡處的折射率降低,而痕跡附近周圍區域的晶格被壓縮,導致折射率升高,可以形成有效的光波導。需要的指出的是,在非常靠近飛秒激光聚焦的區域,雖然折射率升高,但由于存在過多的晶格缺陷,無法形成有效的波導結構,而波導的核心區域一般位于距離飛秒激光聚焦位置更遠的區域。另外值得注意的是,此類光波導結構可能會由于晶格壓縮的應力場的影響僅僅能夠支持一個偏振方向有效的導波的傳輸,而且波導的導波性能可以通過熱退火處理進行優化。

 2.2 波導的基本類型

       利用飛秒激光直寫可以在不同晶體材料中制備不同種類的波導結構。根據引起的折射率變化以及制備的波導幾何形狀不同,可以將飛秒激光直寫晶體光波導分為:基于Ⅰ類改性的單線型光波導(輻照區域折射率升高)、基于Ⅱ類改性的雙線型光波導(輻照區域折射率降低,而周圍區域折射率升高)和基于Ⅱ類改性的Ⅲ類包層光波導(未被加工的波導核心區域被折射率較低的飛秒激光寫入痕跡所包圍) [38-39,43] ,圖 1 為 3 種晶體光波導的制備示意圖。

 

圖 1 3 種飛秒激光直寫晶體光波導的制備示意圖。

 (a)基于Ⅰ類改性的單線型光波導; (b) 基于Ⅱ類改性的雙線型光波導; (c) 基于Ⅱ類改性的Ⅲ類包層光波導

Fig.1 Schematic plots of the fabrication of the three categories by femtosecond laser irradiation. (a) Waveguide based on Type I modification in single-line geometry; (b) waveguide based on Type II modification in dual-line geometry; (c) waveguide based on Type II modification in cladding Type III geometry       

       對于晶體中的Ⅰ類改性,飛秒激光直寫痕跡處的折射率升高,飛秒激光能量接近或低于光損傷閾值,屬于“弱損傷”。而Ⅱ類改性的機制則屬于飛秒激光“強損傷”,飛秒激光直寫痕跡處的折射率降低,周圍區域折射率升高,是光波導的核心區域。通常情況下,如果有 2 條互相平行的飛秒激光寫入痕跡,會在 2 條痕跡之間形成光波導,因此被稱為Ⅱ類雙線型光波導。Ⅲ類包層光波導則是在Ⅱ類飛秒激光改性的基礎上,采用了具有類光纖型的包層的結構。這 3 種波導類型各自的優勢和缺點詳見表 1。另外,表格中還列出了迄今為止已經報道的制備不同波導結構的晶體材料[39] 。

2.3 三維光波導的制備基于

       2.2 節介紹的 3 種飛秒激光直寫光波導類型,通過調節飛秒激光焦點在襯底材料中的掃描,可以實現高精度的三維加工,使得制備精細的三維波導器件成為可能。對于Ⅰ類改性機制,由于在飛秒激光聚焦的輻照區折射率升高,很容易實現三維波導器件的制備。但是,Ⅰ類改性通常適用于玻璃材料,僅在少數幾種晶體材料中實現(見表格 1),大大限制了應用的范圍。而對于Ⅱ類改性,由于其波導區域并不位于飛秒激光焦點處,簡單直接地實現三維波導器件的制備比較困難,需要借助于對波導幾何形狀的特殊設計。此外,對于Ⅱ類改性雙線型光波導,其在多數晶體材料中僅能夠支持一個偏振方向的導波的傳輸,難以制備有效的三維波導器件。而對于典型的端面形狀為圓形或矩形的包層光波導,優良的導波性能保證其在一般的三維通道光波導中能夠支持良好的導波傳輸,但在較為復雜的三維波導結構中,波導與波導之間的連接會變得十分復雜,難以實現有效的傳輸。為了解決以上困難,近來,本課題組提出并在 Nd∶YAG 晶體中制備了一種新穎的六角形類光子晶格包層導波微結構,這種結構是由周期排列成六角形的飛秒激光寫入痕跡所構成,導波核心區域沒有進行加工[44] 。通過在微結構中合適的位置進行飛秒激光寫入,引入折射率降低的晶格缺陷,可以實現對導波光傳輸的引導以及對光束光強分布的調控。在此基礎上,通過對不同設計的類光子晶格包層導波微結構進行合理的組合,實現了導波分束和三維光束轉換的功能[44] (如圖 2 所示)。此外,通過對單片導波微結構的抽運,實現了連續和調 Q 脈沖波導激光的產生,這項工作開創了一種在單片晶體材料中制備有源/無源多功能集成光路的新的思路。

 2.4 飛秒激光直寫波導的基本方法

       關于飛秒激光直寫波導的制備,基于Ⅰ類改性的光波導可以利用較低峰值功率的飛秒激光器來實現,例如飛秒激光振蕩器。由于所需要的能量較小,而激光系統的重復頻率(幾十兆赫茲)較大,因此激光掃描速率較高(每秒毫米量級甚至每秒厘米量級),制備時間較短。而基于Ⅱ類改性的光波導則需要更高的飛秒激光峰值功率(在大部分情況下,需要微焦量級的飛秒激光脈沖能量),相應地,掃描速度較低,制備時間也會較長。典型的飛秒激光直寫制備Ⅰ類和Ⅱ類改性光波導的實驗裝置是相似的。在加工過程中,樣品被放置在可進行精密調節的三維機械調節臺上,飛秒激光經過顯微物鏡聚焦在樣品表面以下的特定位置,通過調節三維調節臺的位置來實現飛秒激光對樣品的掃描。另一種相似的方法是固定樣品的位置,通過調節一系列的反射鏡片改變飛秒激光在樣品中的焦點位置,從而實現對樣品的加工。前一種方式可稱為樣品掃描,后一種為激光掃描,在大部分情況下,2 種掃描方式中樣品的移動方向與飛秒激光的寫入方向是垂直的。近期,羅馬尼亞國家激光、等離子體和輻射物理研究所的 Pavel課題組在 Nd∶YAG 陶瓷中制備基于Ⅱ類改性的Ⅲ類包層光波導結構時采用了螺旋狀的掃描方式(如圖 3 所示),在不影響波導性能的基礎上大大降低了制備的周期[45] 。

 

Fig.3 Techniques for direct fs-laser writing are shown. (a) Linear translation, transverse to the laser medium, step-by-step along a defined shape; (b) helical movement, transverse to the laser medium; (c) helical movement, parallel to the laser medium

3 介電晶體

      迄今為止,飛秒激光加工技術已經在幾十種晶體材料中制備了不同種類的光波導結構(見表格 1),下面就按照晶體的種類介紹飛秒激光直寫制備晶體光波導的研究進展。

       3.1 激光晶體

       3.1.1 激活離子摻雜釔鋁石榴石(YAG)晶體和陶瓷

       激活離子(例如 Nd3+ 、Er3+ 、Yb3+ 、Cr3+ 、Tm3+ 等)摻雜的 YAG 晶體和陶瓷是目前最常用的激光基質材料之一。由于 YAG 基質硬度高,具有良好的物理、化學和機械性能,直接制備光波導結構僅能采用離子束輻照和飛秒激光加工的方法。到目前為止,3種基本的飛秒激光直寫光波導結構均已經在 YAG 晶體或陶瓷中實現[17,27,46-52] 。其中,Rodenas 等[46] 利用多次掃描的方法在摻 Er 和摻 Ho 離子的 YAG 陶瓷中制備了基于Ⅰ類改性的單線型光波導(折射率分布近似為階躍型),并在 1.95 mm 波長下實現了單模的導波傳輸。通過研究發現,由于聚焦的飛秒激光脈沖改變了波導區域的晶格結構,體材料原有的微熒光強度在Ⅰ類光波導的波導區域降低了 35%。在 YAG 晶體/陶瓷中,有關Ⅱ類雙線型光波導的報道較多,多個課題組都對 Nd∶YAG 和 Yb∶YAG 晶體/陶瓷中光波導的制備、熒光和激光性能進行了研究。研究發現,Ⅱ類雙線型光波導在 YAG 晶體/陶瓷中僅能夠在 TM 一個偏振方向支持導波的傳輸,在 TE 偏振方向下波導的性能很差[27,47-48] 。Rodenas 等[27] 利用微熒光和微拉曼技術對 YAG 中Ⅱ類雙線型光波導折射率的變化機制進行了研究,發現折射率變化是飛秒激光脈沖造成的晶格損傷以及應力場效應共同影響的結果(如圖 4 所示)。在波導區域中,體材料原有的熒光性能被很好的保留,為實現波導激光的產生提供了前提。

Fig.4 (a) Spatial dependence of the stress and the corresponding refractive-index change; (b) spatial dependence assumed for the refractive-index decrease caused by the local damage of the Nd∶YAG lattice

       Okhrimchuk 等[17] 在 YAG 晶體中制備的Ⅲ類包層光波導是最早有關包層光波導的報道,其波導的形狀為矩形,能夠支持單模傳輸,飛秒激光聚焦區域與波導區域的折射率差約為-0.0004。在這之后,研究人員在摻雜不同離子的 YAG 晶體/陶瓷中制備了幾種具有不同端面形狀的包層光波導。Liu 等[50] 在 Nd∶YAG 陶瓷中制備了端面形狀為圓形、矩形、六邊形和表面梯形的包層光波導結構,通過共聚焦熒光技術發現,體材料原有的熒光性質僅在飛秒激光寫入區域發生改變,而在波導區域得到了很好的保留(見圖 5)。YAG 包層光波導另一個特殊的性質是能夠在各個偏振方向下支持導波的傳輸,具有比 YAG 雙線型光波導更加優異的導波性能[50] 。而且,包層光波導的大小尺寸可以在比較大的范圍內進行調控,從而能夠在不同的波長下實現單模的傳輸,這一點已經在 Ren 等[51] 報道的 Tm∶YAG 陶瓷包層光波導中得到印證。

3.1.2 釹摻雜釩酸鹽晶體

       釹摻雜釩酸鹽晶體是優良的激光增益介質,是二極管激光抽運的固態激光器理想的選擇。迄今為止,研究者已經利用飛秒激光直寫技術在多種釹摻雜釩酸鹽晶體中制備了光波導結構,包括 Nd∶YVO4、Nd∶GdVO4、 Nd∶LuVO4等[39] 。而首個關于飛秒激光直寫釩酸鹽晶體光波導的報道是 Silva 等[51] 在 a 切 Nd∶YVO4晶體中制備的Ⅱ類雙線型光波導(制備參數:飛秒激光波長為 796 nm、脈寬為 12 fs、重復頻率為 1 kHz,掃描速率為 50 mm/s),損耗為 0.8 dB/cm。該波導的波導區很好地保留了體材料的熒光和拉曼性質,而且與 YAG 雙線型光波導不同的是其能夠在 TE 和 TM 2 個互相垂直的偏振方向均支持有效的導波傳輸,。另外,利用重復頻率更大的飛秒激光和更快的掃描速度,Tan 等[34] 在 Nd∶GdVO4制備了損耗為 0.5 dB/cm 的雙線型光波導(制備參數:飛秒激光波長為 1047 nm、脈寬為 350 fs、重復頻率為 200 kHz,掃描速率為 17 mm/s),同時 Ren 等[54] 也利用相似的條件在 Nd∶LuVO4晶體中得到了類似的結果,為飛秒激光直寫在釩酸鹽晶體中制備高質量的波導結構提供了一種有效的途徑。此外,Jia等[55] 在 c切 Nd∶YVO4晶體中制備了直徑為 100 mm 和 120 mm 的包層光波導結構,波導在 TE 和 TM 2 個互相垂直的偏振方向下都能夠有效地支持導波的傳輸,且 2 個偏振方向下波導損耗幾乎一致,僅相差 5%。迄今為止,還沒有關于在釩酸鹽晶體中制備Ⅰ類單線型光波導的報道。

3.1.3 寶石(Sapphire)

       鈦寶石(Ti∶Sapphire)是性能優良的可調諧激光晶體,在高功率激光領域具有廣泛的應用。目前為止,研究者已經利用飛秒激光加工技術在 Ti∶Sapphire 和 Cr∶Sapphire 晶體中制備了基于Ⅱ類改性的光波導結構,波導位于飛秒激光寫入痕跡的臨近區域:在飛秒激光寫入痕跡的頂端或底端(單線型),或者是位于 2 條寫入痕跡之間(雙線型) [25,57-60] 。對于Ⅱ類改性單線型光波導,波導在 TE 和 TM 2 個偏振方向下都能夠支持有效的導波傳輸,導波性能并不依賴于偏振的影響[25] 。而在Ⅱ類改性雙線型光波導中,研究者發現了應力引起的雙折射效應以及波導性能對于偏振方向的依賴性[57] 。此外,對于利用紫外飛秒激光寫入在 Cr∶Sapphire 晶體中制備的Ⅱ類改性單線型光波導,研究者發現在低于 600 ℃的退火條件下其導波性能比較穩定,而退火溫度達到 1000 ℃時,波導的折射率變化和導波性能會消失,由圖 6 所示[58] 。

3.2 非線性晶體

3.2.1 鈮酸鋰(LiNbO3)

      LiNbO3晶體是一種多功能晶體,具有優良的壓電效應、電光效應、聲光效應、非線性效應及光折變效應。LiNbO3晶體也是最早被用來制備飛秒激光直寫光波導的晶體,迄今為止,3 種基本的波導類型均已經在 LiNbO3晶體中得到實現[18,29,61-71] 。其中,Ⅰ類改性和Ⅱ類改性光波導的研究最為廣泛,圖 7 展示了 LiNbO3晶體 2 種光波導的折射率和模式分布情況[62] 。Ⅰ類改性光波導在偏振沿著非尋常光折射率(ne)的方向下

能夠支持導波傳輸,而在尋常光折射率(no)方向則不能導波,折射率變化(Δne)一般低于 0.001[40,61-62] 。Ⅰ類改性 LiNbO3光波導具有較差的熱穩定性,甚至在室溫條件下,波導的性能也可能會逐漸衰退[6] 。此外,由于波導區域位于飛秒激光損傷區域,體材料的性能在波導中會有所降低,大大限制了其潛在的應用[40] 。不過近來研究者發現,通過精確調整飛秒激光寫入的參數,可以盡可能多地在波導區保留體材料原有的性質[63] ,而且通過利用多次掃描的技術,可以增加波導的端面尺寸,使得波導能夠在較長的波長下支持導波的傳輸[64] 。例如在Ⅰ類改性 PPLN 晶體光波導中,通過利用多次掃描的技術,波導區較好地保存了體材料的非線性性質[63,65] 。

       對于 LiNbO3晶體中的Ⅱ類改性雙線型光波導,ne和 no在飛秒激光寫入痕跡處都有所降低,其中 ne的改變量一般為 0.002~0.004,大于Ⅰ類改性光波導的折射率的改變[6] 。與Ⅰ類改性光波導相比,Ⅱ類改性雙線型光波導的波導區較好地保留了襯底材料原有的性質[66-67] 。迄今為止,Ⅱ類改性雙線型光波導已經在純 LiNbO3 晶體、離子摻雜 LiNbO3晶體以及 PPLN 中實現[18,29,40,62,68-69] 。此外,基于Ⅱ類改性雙線型結構,研究者還實現了波導陣列結構[70] 。

       在 Nd∶MgO∶LiNbO3和純 LiNbO3晶體中,研究者還制備了基于Ⅱ類改性的Ⅲ類包層光波導,波導能夠支持各個偏振方向導波的傳輸[69,71] 。值得一提的是,He 等[71] 在純 LiNbO3晶體中制備的包層光波導可以支持從可見光波段(632.8 nm)到中紅外波段(4 mm)較寬波段內的導模的傳輸,且經過退火處理,波導的損耗降低到 0.5 dB/cm,體現了優異的導波性能。

3.2.2 磷酸鈦氧鉀 [KTiOPO4 (KTP)]

      KTP 晶體具有優良的非線性光學性質,通常被用作倍頻晶體,特別是 1064~532 nm 的雙折射相位匹配倍頻。目前,研究者們已經利用飛秒激光直寫技術在 KTP 晶體中制備了基于Ⅱ類改性的雙線型和包層光波導結構,而在 PPKTP 晶體中,僅實現了雙線型光波導結構[28,72-74] 。在 KTP 晶體中,雙線型光波導的損耗為 0.8 dB/cm,在 TE 和 TM 偏振下均能夠支持有效的導波傳輸,包層光波導的損耗為 1.7 dB/cm,導波性能對偏振方向沒有依賴性。在 PPKTP 雙線型光波導中,波導在 TM 偏振方向下(即沿著 z 軸)的損耗為 1 dB/cm[72-74] 。 Dong 等[35] 對 KTP 雙線型光波導的微倍頻性能進行研究發現,體材料原有的倍頻性質在波導區域得到很好的保留,這也為 KTP 光波導能夠實現有效的頻率轉換提供了前提條件。

3.2.3 三硼酸鉍 [BiB3O6 (BiBO)]

      BiBO 晶體是一種性能優良的非線性光學晶體,可用于實現連續波輻射的二次諧波(SHG)產生(可見光到紫外波段)、光參量放大和光參量振蕩,在非線性光學領域中有很好的應用前景。Beecher 等[31] 首次利用飛秒激光直寫技術在 BiBO 晶體中制備了基于Ⅱ類改性的雙線型光波導。不同于一般情況,其波導區的位置隨激發波長的變化而不同:當波長是可見光波段時,波導區的位置位于 2 條飛秒激光寫入痕跡之間,僅支持 TE 模;而當波長是近紅外波段時,波導區的位置位于 2 條寫入痕跡之間靠上的位置,且僅支持 TM 模。為了解決這一問題從而實現波導的倍頻,Beecher 等[31] 設計了“Y”四線型的波導,如圖 8 所示。利用這種結構,位于上端的雙線型波導的可見光模式與位于下端的雙線型波導的近紅外模式得以重合,使波導倍頻的實現成為可能。但這種結構的損耗較高(5 dB/cm),對倍頻的效率有一定的影響。由于Ⅲ類包層光波導的導波性質與偏振方向無關,是實現波導倍頻的更好的選擇,Jia 等[75-76] 在 BiBO 晶體中制備了端面為圓形的包層光波導結構,在 TE 和 TM 偏振方向下都顯示了良好的導波性能,且損耗較低,為 0.6~1.3 dB/cm。

3.3 其他晶體

      SBN 晶體是常用的光折變和鐵電晶體,其鐵電相變也會對激光輻照引發的折射率改變有一定的影響。 Jaque 等[77] 通過研究發現,在飛秒激光直寫制備的Ⅰ類單線型光波導中,非尋常光模式位于飛秒激光寫入痕跡處,而尋常光模式位于痕跡兩側,兩者的傳輸損耗分別為 1 dB/cm 和 1.8 dB/cm。此外,當樣品處于鐵電相 (28 ℃)、相變(75 ℃)和順電相(120 ℃)3 種不同的溫度下時,波導模式的位置和導波性能不同,這是由熱影響區域和空間電場兩者共同作用所導致的。

      BGO 晶體是一種性能優良的閃爍晶體材料,Qian 等[78] 在 BGO 晶體中制備了Ⅱ類改性雙線型光波導結構,損耗為 4.2 dB/cm。這之后,He 等[79] 的工作證實 BGO 雙線型光波導在 TM 偏振方向下的導波性能優于 TE 偏振方向,而且退火處理能夠明顯提升導波性能(損耗 20 dB/cm 降低到 0.5 dB/cm)。此外,He 等[79] 還制備了Ⅲ類包層光波導結構,其在各個偏振方向下都能夠支持導波的傳輸。

       Nd∶YAl3(BO3)4(Nd∶YAB)晶體是一種自倍頻晶體,可以用于直接產生藍綠激光。Dong 等[37] 在 Nd∶YAB 晶體中首次制備了Ⅱ類改性雙線型光波導結構(波導的損耗為 2 dB/cm),在 2 個互相垂直的偏振方向下均能夠支持導波的傳輸,而且端面的共聚焦熒光和微倍頻測試結果證明體材料原有的熒光和倍頻性質在波導中得到很好的保存,這為實現波導自倍頻性質提供了前提條件。

      石英晶體不僅是較好的光學材料,而且是重要的壓電材料。Gorelik 等[80] 在石英晶體中制備了基于Ⅱ類改性單線型結構,在飛秒激光寫入痕跡的兩側形成了波導結構。其中,飛秒激光的脈沖能量為 14 mJ,波導區的折射率變化約為+0.01,波導的損耗低于 5 dB/cm。

4 應用綜述

4.1 波導激光

      波導激光是微型化的激光光源,與體材料激光相比,波導激光具有較低的激光閾值、較高的激光效率以及更加緊湊的幾何結構。迄今為止,波導激光已經在一些飛秒激光直寫晶體/陶瓷光波導中實現,波導的類型包括基于Ⅱ類改性雙線型和Ⅲ類包層光波導,而基于Ⅰ類改性單線型光波導結構還沒有波導激光實現的報道[39] 。根據激光增益介質摻雜的離子不同,有報道的晶體材料波導激光輸出的波長范圍為 530 nm~2 mm。其中,530 nm 的波導激光是在 Nd∶YAB(Ⅱ類雙線型光波導) [37] 和 Nd∶YCOB(Ⅲ類包層光波導) [81] 2 種自倍頻波導中基于相位匹配產生二次諧波的物理機制實現的,其最大的輸出功率為 0.1 mW。利用直接抽運的方法產生可見光波段的波導激光在 Pr 離子摻雜的激光系統中得到實現,采用的是 Pr∶SrAl12O19(644 nm)[32] 和 Pr∶ YLF(604 nm)[82] 2 種晶體中制備的Ⅱ類雙線型光波導結構,得到的紅光波導激光的最大輸出功率為 28 mW,斜效率為 8%。Ti∶Sapphire 晶體Ⅱ類雙線型光波導的可調諧波導激光的波長范圍為 700~870 nm,最大輸出功率為 143 mW(波長為 800 nm 時),斜效率為 23.5%[58] 。目前波導激光的研究大部分集中在 1.06 mm 的 Nd 離子摻雜波導激光系統中,這些激光增益介質包括 Nd∶YAG、Nd∶GGG、Nd∶YVO4、Nd∶GdVO4、Nd∶LuVO4、Nd∶ LGS 等晶體/陶瓷。其中,Calmano 等[49] 在 Nd∶YAG 晶體Ⅱ類雙線型光波導中實現了最大輸出功率為 1.29 W 的波導激光的輸出,是目前為止 Nd∶YAG 波導系統中激光功率的最高值。Tan 等[34] 在 Nd∶GdVO4晶體Ⅱ類雙線型光波導實現了斜效率為 70%的波導激光的輸出,是目前飛秒激光直寫 Nd 離子摻雜波導激光系統中的最大值。在立方晶體中,Ⅱ類雙線型光波導通常僅能支持 TM 一個偏振方向下波導激光的產生,而對于釩酸鹽晶體,Ⅱ類雙線型光波導在 TE 和 TM2 個偏振方向下均能夠產生有效的波導激光。基于Ⅱ類改性的Ⅲ類包層光波導已經在 Nd∶YAG[17,50] 、Nd∶YVO4 [54] 、Nd∶GGG[83] 、Nd∶LGS[84] 和 Nd∶YAP[85] 晶體和陶瓷中實現,與Ⅱ 類雙線型光波導相比,Ⅲ類包層光波導也能夠支持 TE 偏振方向的波導激光的輸出。圖 9 為 Nd∶LGS 晶體中 Ⅲ類包層光波導中波導激光的輸出功率隨抽運光的變化,可以看到,包層光波導在 TE 和 TM 2 個偏振方向下都能夠實現波導激光的輸出[84] 。

      另外,對于 Yb 離子摻雜的晶體光波導,如 Yb∶KGW、Yb∶KYW 和 Yb∶YAG 中的Ⅱ類雙線型光波導,波導激光的波長為 1.02~1.04 mm[30] 。其中,利用高功率的半導體激光器抽運,在 Yb∶YAG 的雙線型光波導中得到的激光輸出功率最大,為 2.35 W,波長為 1030 nm[86] 。最近漢堡大學又進一步提高了 Yb∶YAG 波導激光的最大輸出功率,達到 5 W[38] ,這也是迄今為止報道的飛秒激光直寫波導激光輸出功率的最大值。利用 Ti∶ Sapphire 激光器作為抽運源,在 Yb∶YAG 雙線型光波導中得到了最高的激光斜效率,為 75%[86] 。對于較長波長的波導激光,Ren 等[51] 在 Tm∶YAG 陶瓷包層光波導中,實現了 1985 nm 的波導激光,而在這個波段中,Ⅱ類雙線型光波導是不能支持有效的導波傳輸的。此外,Tan 等[55] 在 Nd∶YVO4晶體雙線型光波導中實現了波長為 1064 nm 和 1342 nm 的雙波長波導激光的輸出,而 Nie等[85] 在則 Nd∶YAP 晶體包層光波導中實現了 1064 nm 和 1079 nm 的雙波長波導激光。

      以上部分介紹的均是在連續模式下的波導激光,近期,研究者們還在飛秒激光直寫Nd∶YAG[87-89] 、Tm∶YAG[90] 、 Nd∶Cr∶YVO4 [91] 、Nd∶GdCOB[92] 等幾種晶體/陶瓷光波導中實現了調 Q 或鎖模脈沖波導激光。其中,Okhrimchuk 等[87] 利用石墨烯作為可飽和吸收體在 Nd∶YAG 晶體包層光波導中實現的連續鎖模脈沖波導激光重復頻率最高,為 11.3 GHz,脈寬為 16 ps,由圖 10 所示。Ren 等[90] 利用石墨烯作為可飽和吸收體在 Tm∶YAG 陶瓷包層光波導中實現了被動調 Q 鎖模波導激光(脈沖波導激光的波長為 1943.5 nm,重復頻率為 7.8 GHz,最大平均輸出功率為 6.5 mW)。另外,Tan 等[91] 在 Nd∶Cr∶YVO4晶體Ⅱ類雙線性光波導中實現了自調 Q 波導激光(脈沖波導激光的波長為 1064 nm,重復頻率為 2.3 MHz,脈寬為 85 ns,最大平均輸出功率為 57 mW)。

4.2 非線性頻率轉換

      非線性晶體是頻率轉換器件的核心材料,在非線性光波導中,由于波導中的光密度較大,使得體材料原有的非線性性質得到加強。對于飛秒激光直寫非線性光波導,倍頻的產生是近來諸多工作關注的焦點,迄今為止已經實現了波長在 400~790 nm 范圍內的倍頻光輸出[39] 。這其中,由于Ⅰ類單線型光波導僅能夠支持一個偏振方向的導模,因此只能夠實現基于準相位匹配的倍頻。而Ⅱ類雙線型光波導有可能支持 2 個互相垂直偏振方向的導模,可以實現基于準相位匹配和相位匹配 2 種機制的倍頻。Ⅲ類包層光波導具有更加優異的導波性能,在各個偏振方向下均能夠實現有效的導波傳輸,在倍頻的實現方面具有一定的優勢。

      在脈沖基頻光的激勵下,波導倍頻綠光已經在包括 LiNbO3、KTP、PPKTP、BiBO 和 Nd∶GdCOB 等幾種晶體中實現[39] 。其中,對于有報道的基于相位匹配機制的波導倍頻綠光,LiNbO3晶體Ⅱ類雙線型光波導的轉換效率最高(49%)[18] ,KTP 晶體Ⅲ類包層光波導的峰值功率最大(427 W)[74] 。通過比較 KTP 晶體中Ⅱ類雙線型和Ⅲ類包層光波導的倍頻性能發現,Ⅱ類雙線型光波導的倍頻轉換效率為Ⅲ類包層光波導的 1/4,也說明Ⅲ類包層光波導結構具有更加優異的倍頻性能[74] 。對于基于準相位匹配機制的波導倍頻綠光,PPLN 晶體Ⅱ類雙線型光波導的轉換效率為 58%,峰值功率為 59 W[68] 。PPKTP 的轉換效率為 47.4%,峰值功率為 252 W[29] 。另外,近紅外波長的波導倍頻光也已經在 PPLN 晶體Ⅱ類雙線型光波導中實現[93] 。

      在連續基頻光的激勵下,基于準相位匹配機制,研究者在 PPKTP 晶體Ⅱ類雙線型光波導中實現了波長為 400 nm 的波導倍頻光,轉換效率為 0.02% W-1 ·cm-2[28] 。通過對 PPLN 晶體Ⅰ類單線型光波導倍頻性質的研究發現,利用多次掃描技術制備的Ⅰ類單線型光波導具有比單次掃描制備的波導更加優異的倍頻性能,倍頻轉換效率由 3×10-6 W-1 ·cm-2 提升到了 6.5% W-1 ·cm-2[41] 。此外,研究者還在在 PPKTP 晶體Ⅰ類單線型光波導中實現了倍頻藍光的產生,轉換效率為 0.18% W-1 ·cm-2[28] 。基于相位匹配機制,Beecher等[31,75] 在 BiBO 晶體中利用Ⅲ類包層光波導實現的倍頻綠光轉換效率是基于Ⅱ類改性四線型光波導的 50 倍(轉換效率由 0.015% W-1 提升到了 0.75% W-1 ,這也體現了包層光波導優異的倍頻性能。另外,Jia 等[76] 還在 BiBO 晶體Ⅲ類包層光波導中實現了倍頻紫光的產生,轉換效率為 0.32%(0.98% W-1 )。圖 11 為 BiBO 晶體包層光波導倍頻綠光和倍頻紫光輸出功率和轉換效率隨基頻光功率的變化[75-76] 。

4.3 三維波導分支

      波導分支器是集成光路中的基本元件之一,它能夠將 1 束光束平均分配到多個波導輸出端口,同時不會增加過多的損耗。飛秒激光直寫的三維加工特性能夠在晶體材料中制備三維波導分支器件。基于Ⅰ類改性,三維波導分支器可以很容易地在晶體中制備,并且可以支持從可見光到中紅外較寬波段的導波傳輸。圖 12 是 BGO 晶體中制備的 1×4 的三維波導分支結構,可以發現,三維波導分支結構能夠在 TE 和 TM 2 個偏振方向下支持中紅外波段(4 mm)的導波的傳輸,其輸出端的近場光強分布說明了該結構具有良好的分支功能[94] 。利用相似的方法在 Lu? 等[95] 在 LiNbO3晶體中也制備了相似的結構,實現了可見光(632.8 nm)和近紅外波段(1064 nm)有效的三維波導分支功能。

      對于基于Ⅱ類改性的光波導,利用六角形的類光子晶格包層導波微結構可以實現三維波導分束功能。圖 13 為由 3 個不同的類光子晶格包層導波微結構組合而成的 1×4 三維波導分支結構,插圖為 3 種結構的設計示意圖以及結構兩端的模式分布圖。可以發現,入射端的高斯光束經過該結構后分支成為 4個單模的輸出光束。

 

4.4 電光調制

       電光調制器可以調節信號光的參數,比如相位、強度和偏振等。基于光波導結構可以實現可集成電光調制器的制備。研究者利用飛秒激光直寫 LiNbO3晶體光波導實現了馬赫-曾德爾干涉儀(Mach-Zehnder in? terferometer,MZI)的功能[39] 。其中,Liao 等[67] 在 x 切 MgO∶LiNbO3晶體中制備了基于Ⅱ類改性雙線型光波導結構的 MZI波導調制器,其電光重疊積分因子為 0.95。Ringleb 等[96] 在單片 LiNbO3晶體中實現了單片集成的頻率轉換器和光調幅器,其 MZI部分也同樣是基于Ⅱ類雙線型光波導結構。此調制器的電光重疊積分因子為 0.16,半波電壓為 23 V。Horn 等[97] 報道了 LiNbO3晶體中可調諧電光波導布拉格光柵結構的制備,利用Ⅱ類雙線型光波導結構制備的光柵周期為 349.6 nm,該波導光柵結構在 1550 nm 波長下能夠實現電光調制功能。

5 結論與展望

      本文以簡明的方式綜述了國際上關于飛秒激光直寫晶體光波導領域的研究進展。已有的研究結果表明,利用不同參數的飛秒激光脈沖可以在多種晶體材料中制備不同種類的波導結構,從而研制多功能的集成光子學器件,是實現三維集成光路的有效途徑。而如何通過調整飛秒激光直寫的參數和寫入方法在不同晶體材料中高效地制備低損耗的波導結構一直是該領域中的研究熱點。研究人員提出了一系列的方法來改進波導的性能,例如,利用螺旋狀的飛秒激光掃描方式使得包層光波導的加工效率顯著提高[45] ,通過對飛秒激光直寫光束的整形可以調控波導的模式、降低波導的損耗等[98-99] 。基于目前的研究成果,通過與其他加工技術相結合,與其他基底介質(如石英玻璃等)相組合,可以實現功能更加強大、結構更加復雜的三維光子芯片,未來的工作可以在諸如空間光子學、光微流體學、量子計算等前沿領域開展。

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